6月26日，《物理评论B》（Physical Review B）在线刊发了国家脉冲强磁场科学中心用户南京林业大学林林副教授课题组题为“Successive metamagnetic transitions and magnetoelectric switching in the spin-chain antiferromagnet CoSe2O5”的论文。该成果依托我校脉冲强磁场设施，由南京林业大学、东南大学、南京大学、湖北师范大学等单位研究人员合作完成，林林副教授为论文通讯作者，中心工程师董超博士、王俊峰研究员参与了实验测量和数据分析的工作，东南大学董帅教授团队提供了第一性原理理论计算。
准一维自旋链体系有着非常丰富的基态性质和独特的量子效应，是研究量子材料与物理的理想平台。近年来，在一些自旋链体系中也实现了多铁性，外加磁场调控多重晶格间的关联耦合，丰富的磁相变如spin-flop、磁台阶、亚磁转变等同时破坏空间和时间反演对称破缺，常常伴随铁电极化发生跳变，为寻找新的磁电材料和探索多铁相变提供了思路。
依托脉冲强磁场设施，林林课题组研究了CoSe2O5单晶在55T强磁场下的磁相变与磁电耦合响应。研究表明，在T=2K时，当磁场H//a时，除了在Ha1=6.1T附近伴随spin-flop相变以外，分别在Ha2=8.8T和Ha3=11.2T附近展现出两个连续的异常。其中，Ha2附近的磁化强度表明存在一个类似1/2的磁化台阶，同时Ha3附近的磁化率约为2.5mB/Co2+，接近4/5Msa，在Hs=17T以上，磁化达到饱和。对于b轴磁化，只有一个相变，对应饱和磁矩。然而，c方向的磁矩同样在Hc1=10.7T和Hc2=13.9T出现了两个连续的跳变，归因于沿c轴较强的磁交换相互作用。
强磁场揭示的磁性的连续转变行为、磁电态的翻转以及铁电和顺电相的电荷密度差
值得关注的是，CoSe2O5在TN=8.5K以下形成长程共线反铁磁序，磁空间群为Pb′cn，只允许非对角线磁电张量，其中非零的磁电张量ayz预示着沿a轴方向的环形矩的存在，但沿a轴的自旋二聚化只可能引起垂直于a轴的环形矩，这与LiCoPO4的情况不同，为探索非对角磁电性和铁环矩间的耦合提供了一个良好的平台。进一步，不同温度的磁致铁电极化表明铁电态的翻转规律，磁电态切换的临界场与温度的关系满足HC~(TN-T)1/2，与理论模型预测结果一致。利用第一原理计算，确定了磁基态为沿a轴的共线自旋序，同时伴随着O-p和Co-d轨道之间的强杂化。因此，p-d杂化与对称性降低的八面体环境，可能是导致自旋驱动铁电极化的机制之一。此外，理论计算显示沿b轴的净离子位移极小，表明CoSe2O5中的铁电极化主要由电子贡献而非离子贡献驱动。本工作揭示了强磁场对于探索新的磁电相具有重要的科学价值。
该工作得到了国家自然科学基金等项目支持。
论文链接：https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/l1zj-6m8h
