10月21日，《自然·通讯》（Nature Communications）在线发表了国家脉冲强磁场科学中心用户吉林大学阿力木·阿卜杜热合曼教授题为“Field-induced near-unity spin polarization in a highly emissive organic diradical”的论文。该研究由吉林大学、南京工业大学和华中科技大学等单位合作完成。依托脉冲强磁场设施，研究团队实现了低温强磁场下高发光效率有机双自由基的近乎完全自旋极化，为有机分子自旋态的调控与光学探测提供了新的研究思路。该成果由阿力木·阿卜杜热合曼教授联合中心韩一波教授合作共同完成，中心技术人员曾玮康提供了磁光谱实验测量。

有机双自由基具有未成对电子，其自旋态及光学性质可通过分子结构设计进行调控，在分子自旋电子学和量子信息等领域具有潜在应用价值。外加磁场能够通过塞曼效应使三重态的不同自旋子能级发生能量分裂，并改变各能级的热平衡布居。然而，如何在较低温度和可实现的磁场条件下，使自旋布居高度集中于单一能级，同时保持材料的高效发光，是实现有机分子自旋光学读出的重要挑战。针对这一问题，研究团队结合理论模拟与分子工程，分析了磁场、温度及单重态—三重态能隙等因素对自旋布居和磁致发光响应的影响，并据此设计出具有较小单重态—三重态能隙的有机双自由基分子D1。该分子在二氯甲烷溶液中的光致发光量子产率达到80.3%，为研究强磁场诱导的自旋极化提供了高效发光体系。

图为有机发光双自由基中磁场诱导的近乎完全自旋极化及其磁致发光响应。(a)磁场作用下单重态与三重态能级示意图。随着磁场增强，三重态自旋子能级发生塞曼劈裂，自旋布居逐渐向最低能量的三重态能级集中，从而实现近乎完全的自旋极化。(b)有机双自由基分子D1的化学结构及单重态、三重态对应的电子自旋密度分布。(c)理论模拟不同单重态-三重态能隙（Δ）条件下的磁致发光响应，显示能隙对磁致发光幅度及饱和趋势具有显著影响。(d) 5.5K下，0-46.6T脉冲强磁场中的光致发光光谱。随着磁场增强，样品发光强度明显增加。(e) 5.5K下磁致发光强度随磁场的变化及理论拟合结果，实验信号在高磁场区域逐渐趋于饱和，支持强磁场诱导三重态自旋布居高度集中的物理图像。

进一步地，研究团队利用脉冲强磁场设施，在5.5K低温下开展了最高46.6T的脉冲强磁场磁致发光实验。结果显示，随着磁场增强，D1的磁致发光信号显著变化，并在约30T以上逐渐趋于饱和。理论模拟与实验结果相结合表明，磁场诱导的三重态能级分裂能够推动自旋布居向最低能量子能级集中。结合能级结构和玻尔兹曼布居分析，研究团队推断，该分子体系可实现接近完全的自旋极化。对另一种有机双自由基分子D2的测试也观察到类似的高场磁致发光响应，而单自由基对照样品未显示可探测的磁致发光信号，进一步体现了双自由基自旋态结构在该现象中的重要作用。

该研究将理论计算、分子结构设计与脉冲强磁场光谱测量相结合，揭示了强磁场下自旋布居重分配及其光学响应之间的联系，为利用磁致发光探测分子自旋状态以及开发兼具高发光效率和自旋光学读出能力的有机功能材料提供了新的思路。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-026-78882-2