华中科技大学国家脉冲强磁场科学中心
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中心用户华南理工大学叶柿教授团队发现Cs2NaEuCl6中Eu2+介导的Eu3+磁矩与发光动力学的调控

发布日期:2026-11-02    作者:     来源:     点击:

10月27日,细胞出版社(Cell Press)旗下期刊《物质与光》(Matter&Light)在线刊发了国家脉冲强磁场科学中心用户华南理工大学叶柿教授团队题为“Eu2+-mediated control of magnetic moments and luminescence dynamics of Eu3+ in Cs2NaEuCl6 double perovskites”的论文。该成果是利用脉冲强磁场设施磁光谱实验平台在磁性稀土卤化物研究上取得的新进展,华南理工大学叶柿教授、张勤远教授、中心韩一波教授、桂林理工大学尹从岭研究员为论文共同通讯作者,中心曾玮康完成了脉冲强磁场光谱测量,硕士生潘晓倩测量了零场圆偏振光谱。

含Eu3+材料在量子技术和发光测温方面具有应用前景。调控Eu3+自旋-轨道耦合磁矩及其相关发光动力学是一项具有挑战性的工作。因为Eu3+的4f-4f跃迁发光受到充满的5s和5p轨道的屏蔽,且其基态(⁷F₀,L=3,S=3)尽管具有高自旋却表现出被淬灭的净磁矩(J=0);而其发光激发态⁵D₀(J=0)磁矩也为0。此外,⁷FJ态(J≥1)之间较小的能级间隙(<300cm⁻¹)导致这些态快速热布居。因此,Eu³⁺的由磁基态与磁激发态混合所诱导的有效磁矩强烈依赖于温度,这使得它难以通过常规手段加以调控。Eu²⁺的基态⁸S₇/₂(L=0,S=7/2,J=7/2)具有纯自旋磁矩且磁矩很大,这意味着在Eu混合价体系中价态波动的Eu离子之间可能存在强自旋相互作用。在合适晶格中调控Eu2+/Eu3+的分布,可诱导出强自旋作用进而稳定Eu3+的⁷FJ态。

该研究中,通过优化的水热合成方法成功合成了同时含有一定量Eu2+和Eu3+的双钙钛矿Cs₂NaEuCl₆。为进一步揭示磁场对Eu2+-Eu3+磁相互作用及发光过程的调控机制,研究团队利用最高50T的强磁场磁光谱测量,在4.6K和250K两种温度下对材料的发光响应进行了对比研究。实验发现,随着磁场增强,Eu3+多个特征发射跃迁表现出不同程度的谱线移动和强度变化,呈现出明显的磁场依赖性。在4.6K低温下,磁场诱导的发光抑制效应更加显著,表明外加磁场能够进一步增强体系的磁有序和Eu3+磁矩平行排列,促进离子间能量迁移,并加速激发能量向缺陷或表面等非辐射通道耗散。相比之下,在250K时,热扰动削弱了磁场对磁有序及能量迁移的调控作用,光谱变化则更多体现为磁场引起的Zeeman能级重分布。通过强磁场光谱结果,研究团队得以区分磁场诱导的能级移动与发光强度变化,进一步揭示了磁有序、角动量态和能量迁移之间的内在联系。

图1  (a, b, c) 5D0→7F1与 5D0→7F2发光强度比值(Iem593/Iem615)随磁场变化;(d)三个发光峰的差分谱及(e,f)其正负区域积分强度随磁场变化

  该研究将混合价态稀土材料设计、磁性表征、发光动力学分析与脉冲强磁场磁光谱技术相结合,揭示了Eu²⁺介导的Eu³⁺磁矩调控及其对离子间能量迁移的影响,为通过磁相互作用调控稀土发光材料的自旋状态和能量传递过程提供了新的思路,也展示了脉冲强磁场在研究复杂磁光耦合现象和解析材料微观物理机制方面的重要作用。

论文链接:https://www.cell.com/matter-light/fulltext/S3117-5848(26)00160-2