华中科技大学国家脉冲强磁场科学中心
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韩一波教授课题组在多铁薄膜畴态的光学二次谐波探测取得新进展

发布日期:2022-09-19    作者:     来源:     点击:

(通讯员 胡浩)9月16日,《先进光学材料》(Advanced Optical Materials)在线刊发了国家脉冲强磁场科学中心韩一波教授课题组题为“铁电畴和畴壁诱导的共极化光学二次谐波”(Co-polarized Second Harmonic Generation Induced by Ferroelectric Domains and Domain Wall Arrays)的研究论文。中心博士生高寒、华南师范大学博士生陈超为共同第一作者,韩一波教授和华南师范大学陈德杨副教授为共同通讯作者。苏州大学游陆教授、我校物理学院陆成亮教授、南京大学刘俊明教授等参与了该工作。

现代激光脉冲沉积技术可制备性能各异的多铁薄膜材料,其中存在丰富的铁电/磁畴态,如宽度为数十至数百纳米量级的条纹畴、不同取向混合的马赛克畴以及混合相畴等,在信息存储、磁电器件、信息处理等方面具有重要应用价值。在这些畴态的分界线即畴壁处,电/磁极化矢量如何翻转决定了畴的分布,从而影响整个薄膜的物理性质。在一般的多铁薄膜中,畴壁是杂乱的(图a),宏观上体现为各向同性,而且其体积占比小,因此对其实验测量成为一个具有挑战性的问题。

图中,a为无序和有序的畴壁分布,b为CPSHG测量光路,c为单畴CPSHG图像,d为条纹畴CPSHG图像,e为条纹畴PFM和SHG实空间成像,f为Néel-型电极化翻转示意图。

光学二次谐波(SHG)是一种光的倍频效应,它对于空间/时间反演对称性破缺具有极高响应灵敏度,因此常被用来探测晶体结构相变、表面/界面态、磁有序、铁电有序等。利用SHG探测多铁材料中的电/磁有序是近年来磁性物理和非线性光学交叉领域的研究热点。常规方法是观测SHG强度随激光偏振方向角的分布,包括非检偏SHG、平行检偏SHG与垂直检偏SHG三种。然而,由于光具有强度与偏振两个维度的信息,这些一维的角度依赖极坐标图虽然能显示有序态的空间分布,但所给出的仅仅是整个数据的片段,可能忽略关键的信息。因此,我们搭建了连续偏振扫描SHG(CPSHG)显微测量光路,可实现对起偏和检偏角双维度的连续偏转控制,从而获得SHG信号强度与偏振分布的全部信息(图b)。基于该测试系统,我们对典型的多铁BiFeO3薄膜的丰富畴态进行了系统性地研究,并观测到多种新现象。

通过CPSHG结果(图c),该研究发现单畴薄膜在激光偏振沿电极化方向及其垂直方向入射时,SHG极大值偏振方向夹角为110度,表明二阶极化率在正方体对角线方向的对称翻转;且同一周期极大值之间出现非零的SHG强度连接,可能与磁有序的贡献相关。对于具有两种极化取向的71度条纹畴薄膜,本质上畴体与畴壁阵列均对SHG有贡献,而后者在前人研究中被认为是可忽略的。为证明畴壁阵列的SHG贡献,研究者基于CPSHG结果的分析,采用多种偏振配置对条纹畴进行扫描成像。采用正交、平行的起偏-检偏设置无法对条纹畴进行成像;然而,如图d所示,当采用90-45度的起偏-检偏角度设置,畴壁的共极化SHG信号被消除,因此可从实验上区分相邻两个畴的SHG强度差异,从而成功利用SHG成像技术表征出条纹畴图像(图e)。此畴壁诱导的SHG信号具有与畴壁方向垂直的特征,从而可以判断畴壁中的电极化翻转为Néel-型的(图f)。

畴壁诱导的共极化SHG观测结果,可被广泛应用于其他多铁微结构的畴态成像。通过选择最佳的起偏-检偏角,研究者对同时具有准菱方/准四方结构的混合相BiFeO3薄膜进行成像,并基于不同相的铁电畴、畴壁对SHG的偏振和强度贡献,分析出不同畴的体积百分比。基于以上结果,该研究提供了一种基于SHG过程的光学读出(read-out)方法,可被应用于物相编码(phase-encoded)的全光存储器件。

该研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划等资助。

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adom.202200831