(通讯员 黄瑞琴)7月12日,《ACS 光子学》(ACS Photonics)在线发表了国家脉冲强磁场科学中心韩一波教授课题组题为“Magnetic Field Effect on Spin-Polarized Excitons in Two Dimensional Cesium Lead Bromide Perovskites”的研究论文。中心博士生黄瑞琴、胡敬南为论文共同第一作者;韩一波教授、徐刚教授为论文共同通讯作者;日本东京大学Yoshimitsu Kohama准教授、杨卓博士,中科院半导体所张新惠研究员,北京交通大学祝熙翔博士开展了合作实验;中心邹金雨老师提供了理论支持,左华坤工程师升级了磁光样品杆。此外,该论文是基于中心彭涛教授和李亮教授设计研制的长脉冲磁体(~300ms)的首次磁光谱实验结果。
图中,(a)CsPbBr3在超强磁场下的抗磁偏移;(b)不同层数2D纳米片在强磁场下的圆偏振发光;(c)Rashba能带劈裂对带边角动量分布的影响模拟。
二维(2D)CsPbBr3纳米片因其较大激子结合能、高量子产率、强量子限域效应,强自旋轨道耦合以及Rashba效应,可能成为一种自旋光电子学材料,因此受到了广泛关注。韩一波课题组利用热注入法,通过改变卤素离子浓度,成功制备了不同原子层数的CsPbBr3纳米片,与东京大学Yoshimitsu Kohama团队合作开展了基于单匝线圈的150T透射光谱研究,结果表明CsPbBr3纳米片中存在高密度的2D限域的激子(图a)。利用脉冲强磁场设施的磁光谱测量系统,在0-40T磁场下分别测量了磁场垂直和平行于2D纳米片的PL谱,实验结果表明,当磁场与纳米片表面垂直时,存在明显的磁致发光,但无圆偏振极化;而当磁场与纳米片表面平行时,相较于块材,表现出显著的圆偏振极化和激子g因子增强(图b)。
为了解释2D CsPbBr3纳米片中激子自旋极化增强的机理,与徐刚教授课题组展开合作,利用k·p模型对2D CsPbBr3带边激子自旋极化进行了分析。计算结果表明2D纳米片中Rashba能带会在磁场作用下在能量空间进一步劈裂(图c),利用跃迁矩阵元对圆偏振极化进行计算,理论计算得到圆偏振度与实验结果基本一致。这表明2D纳米片中的Rashba效应对磁场下PL圆偏振度的增强起到至关重要的作用。这项研究为深入理解强自旋轨道耦合效应下的自旋相关光学特性,开发基于2D钙钛矿的自旋光子器件奠定了坚实基础。
该研究工作得到了国家重点研发计划(2022YFA1602702)和国家自然科学基金(11974126、12274154)等项目资助。
论文链接:https://doi.org/10.1021/acsphotonics.4c00513