华中科技大学国家脉冲强磁场科学中心
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韩一波教授课题组发现铯铅溴纳米片中二维受限激子的自旋极化发光

发布日期:2024-07-28    作者:     来源:     点击:

(通讯员 黄瑞琴)7月12日,《ACS 光子学》(ACS Photonics)在线发表了国家脉冲强磁场科学中心韩一波教授课题组题为“Magnetic Field Effect on Spin-Polarized Excitons in Two Dimensional Cesium Lead Bromide Perovskites”的研究论文。中心博士生黄瑞琴、胡敬南为论文共同第一作者;韩一波教授、徐刚教授为论文共同通讯作者;日本东京大学Yoshimitsu Kohama准教授、杨卓博士,中科院半导体所张新惠研究员,北京交通大学祝熙翔博士开展了合作实验;中心邹金雨老师提供了理论支持,左华坤工程师升级了磁光样品杆。此外,该论文是基于中心彭涛教授和李亮教授设计研制的长脉冲磁体(~300ms)的首次磁光谱实验结果。

图中,(a)CsPbBr3在超强磁场下的抗磁偏移;(b)不同层数2D纳米片在强磁场下的圆偏振发光;(c)Rashba能带劈裂对带边角动量分布的影响模拟。

二维(2D)CsPbBr3纳米片因其较大激子结合能、高量子产率、强量子限域效应,强自旋轨道耦合以及Rashba效应,可能成为一种自旋光电子学材料,因此受到了广泛关注。韩一波课题组利用热注入法,通过改变卤素离子浓度,成功制备了不同原子层数的CsPbBr3纳米片,与东京大学Yoshimitsu Kohama团队合作开展了基于单匝线圈的150T透射光谱研究,结果表明CsPbBr3纳米片中存在高密度的2D限域的激子(图a)。利用脉冲强磁场设施的磁光谱测量系统,在0-40T磁场下分别测量了磁场垂直和平行于2D纳米片的PL谱,实验结果表明,当磁场与纳米片表面垂直时,存在明显的磁致发光,但无圆偏振极化;而当磁场与纳米片表面平行时,相较于块材,表现出显著的圆偏振极化和激子g因子增强(图b)。

为了解释2D CsPbBr3纳米片中激子自旋极化增强的机理,与徐刚教授课题组展开合作,利用k·p模型对2D CsPbBr3带边激子自旋极化进行了分析。计算结果表明2D纳米片中Rashba能带会在磁场作用下在能量空间进一步劈裂(图c),利用跃迁矩阵元对圆偏振极化进行计算,理论计算得到圆偏振度与实验结果基本一致。这表明2D纳米片中的Rashba效应对磁场下PL圆偏振度的增强起到至关重要的作用。这项研究为深入理解强自旋轨道耦合效应下的自旋相关光学特性,开发基于2D钙钛矿的自旋光子器件奠定了坚实基础。

该研究工作得到了国家重点研发计划(2022YFA1602702)和国家自然科学基金(11974126、12274154)等项目资助。

论文链接:https://doi.org/10.1021/acsphotonics.4c00513